厦门大学AEM

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第一作者：湛孝 庞锡坤

通讯作者：张力 林建德 许振明

通讯单位：厦门大学 福建农林大学 南京航空航天大学

研究简介

PEO/LLZTO复合聚合物电解质（CPE）综合优势突出，兼具柔韧性和刚性的特点，且离子电导率高，电化学窗口宽，电极相容性好。但LLZTO与H2O和CO2之间不可避免的会发生副反应，形成离子/电子电阻Li2CO3层，如何有效地消除LLZTO表面的Li2CO3层是需要攻克的一个难题。

在此，厦门大学张力教授与福建农林大学林建德、南京航空航天大学许振明共同报道了一种基于温和液相化学反应和自反应界面重构策略，通过引入琥珀酸酐（SA）与Li2CO3反应，在LLZTO表面构建一层纳米级超薄离子导体壳琥珀酸锂（SALi）以抑制Li2CO3的再生。基于前述优化后的LLZTO所制备的PEO/LLZTO@SALi（PLS）CPE显示出高的室温离子电导率（1.2×10?4 S·cm ?1）、宽的电化学窗口（4.8V）、超高的Li+迁移数（0.37）、阻燃性以及与Li金属优异的相容性（在0.2mA cm?2下2000 h)。组装的Li/PLS CPE/LiFePO 4全固态电池在室温下循环1400次后，容量保持率为84.3%，实现了PEO基全固态电池的室温长循环稳定性。通过无机陶瓷填料的界面调控，为设计高性能CPE提供了新的见解。

核心内容

图1.界面重构前后LLZTO的微观和光谱表征

图2 Li+输运过程的扩散势垒理论模型及计算

图3 .PLS CPE的Li+电导率和ESW分析

图4 .PEO SSE和PLS、PLA和PL CPE组装的Li/Li对称电池的电化学性能

图5 .与PLS、PLA、PL和PEO电解质组装的ASSB的电化学性能

总结与展望

本文提出了界面重构 LLZTO 的高性能 PEO/LLZTO CPE 设计。通过界面重构策略使Li2CO3与琥珀酸酐充分反应，在LLZTO表面构建一层坚固且超薄的SALi离子导体壳以抑制Li2CO3的再生。 优化后的LLZTO所制备的 PEO/LLZTO-SALi (PLS) CPE 显示出 1.2 × 10?4 Scm?1 的高室温离子电导率，出色的柔韧性和不可燃性， PLS CPE 与锂金属负极具有出色的兼容性，并在室温下实现 Li/PLS CPE/LiFePO4 ASSB长循环稳定性（1400 次循环后容量保持率为 84.3%）。这项工作为固体聚合物和无机陶瓷在复合电解质中的协同和集成提供了新的解决方案，为实现高效、稳定和长循环的全固态电池提供了新的见解。

参考文献及原文链接：

Interfacial Reconstruction Unlocks Inherent Ionic Conductivity of Li-La-Zr-Ta-O Garnet in Organic Polymer Electrolyte for Durable Room-Temperature All-Solid-State Batteries.

https://doi.org/10.1002/aenm.202402509