研究背景：锂离子电池（LIBs）凭借其卓越的高比能量特性，已从便携式移动设备到电动汽车等诸多领域得到广泛应用。然而，因易燃液体电解质以及电池降解所引发的热失控风险，始终是制约锂离子电池发展的关键问题。在此背景下，采用固体电解质（SE）替代液体电解质的固态电池（SSBs）被视作极具发展前景的解决方案。相较于传统的锂离子电池（LIBs），固态电池（SSBs）具备以下显著优势：其一，固体电解质（SE）具有不可燃的特性，即便出现电池短路情况，也能确保安全；其二，当 Li 的部分摩尔体积（VSE/VLi）与剪切模量（GSE/GLi）的比值达到最优时，Li金属可以作为负极材料；其三，它可以通过有效的包装设计，例如使用双极堆叠结构，潜在地提高系统级的比能量。尽管固态电池（SSBs）在实现高比能量方面展现出巨大的潜力，但目前仍面临一个亟待解决的问题，即缺乏一套针对高负荷密度电极和多堆叠电池制造的系统设计方法，而这恰恰是实现其最终高比能量目标所不可或缺的。
成果介绍：韩国蔚山科学技术院（UNIST）与韩国能源研究所展开合作，提出了一种基于电极与电解质组件微观结构及结构参数的先进参数化电池设计方案。通过遵循合理的固态电池（SSBs）设计原则并进行实验验证，旨在实现可与商业锂离子电池（LIBs）相媲美的高比能量。该设计指南涵盖了理想的电极微结构、电池宏观结构以及相应的制造流程。研究团队构建了一个多尺度、多参数的设计空间，其中包括电极组成、密度、负载和负极组合、固体聚合物电解质（SPE）膜的物理特性、电极尺寸以及堆叠数等因素，这些因素均对电池的比能量产生影响。基于直观且可处理的固体聚合物电解质（SPE）模型 SE，采用顺序法构建了一个质量分数为 94% 的复合电极，其面积容量超过 4 mAh cm⁻²，电极密度为 3.6 g cm⁻³。将此电极与厚度为 40 μm 的薄锂金属负极以及 SE 膜相结合，成功构建了 10 层 1 Ah 和 4 层 0.5 Ah 规模的固态软包电池，其比能量分别超过 280 Wh kg⁻¹ 和 310 Wh kg⁻¹。
图1 理想SSBs微观结构的颗粒组成和密度设计策略
图2 实验和模拟验证设计原理
图3 不同的压缩方法和相关的电极微结构
图4 高比能SSBs的电极负载设计与组合策略
图5 可靠高比能SSBs的宏观结构设计策略
图6 实用SSBs软包电池的电化学特性和组成
研究总结：本研究阐述了高比能量固态电池电极的设计原则，并借助多层堆叠软包电池开展了实验验证工作。其设计逻辑涵盖了从粒子微观结构到基于电池的实用宏观结构的多尺度与多参数范畴。在这些设计指南中，提供了多样化的设计空间，同时给出了在电极层面不可或缺的三个设计阈值，旨在使固态电池的设计策略更具合理性，具体如下：1.基于立方最密堆积结构优化电极组成中活性物质（AM）与固态电解质（SE）的比率的平衡阈值；2.实现有效电极密度的渗透阈值，同样基于立方最密堆积结构；3.负载阈值，基于欧姆定律和已知的离子面积比电阻（ASR）定律确定目标电流速率和IR下降的最佳负载质量。通过上述设计原则与阈值的应用，在 1 Ah 和 0.5 Ah 的水平上，软包电池的比能量分别超过 280 Wh/kg和 300 Wh/kg，非常具有实际应用价值。
文章信息：
Lee, W., Lee, J., Yu, T.et al. Advanced parametrization for the production of high-energy solid-state lithium pouch cells containing polymer electrolytes. Nat. Commun. 15, 5860 (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-50075-9
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